隨著世界化石能源消耗的持續(xù)增長(zhǎng)與能源日漸枯竭，產(chǎn)生了一系列的環(huán)境問(wèn)題。因此，研發(fā)廉價(jià)、高效的能量轉(zhuǎn)換及儲(chǔ)存體系成為目前研究的熱點(diǎn)。鋰硫電池以其高理論能量密度和以及正極活性物質(zhì)單質(zhì)硫具有廉價(jià)易得、儲(chǔ)量豐富、環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)成為新型二次電池的有力競(jìng)爭(zhēng)者。但是，鋰硫電池中可溶多硫化物的穿梭效應(yīng)降低了電池的使用壽命。針對(duì)這一問(wèn)題，我們利用石墨烯的模板效應(yīng)，制備了嵌入Fe-Nx活性位的二維網(wǎng)格狀氮摻雜多孔碳，并以其修飾隔膜抑制多硫化物的擴(kuò)散。氮摻雜可以有效的吸附固定多硫化物；而Fe-Nx可以催化促進(jìn)多硫化物的氧化還原反應(yīng)；石墨烯誘導(dǎo)產(chǎn)生的二維網(wǎng)絡(luò)狀的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)使得材料可以暴露出更多的吸附以及催化活性位點(diǎn)；與此同時(shí)，石墨烯的存在也顯著提升了材料的導(dǎo)電性能。這些結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的協(xié)同作用使得所制備材料修飾的隔膜應(yīng)用于鋰硫電池展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性質(zhì)，1.2 mg cm
-2的面載硫量下0.2 C倍率初始放電比容量高達(dá)1268 mAh g
-1，經(jīng)過(guò)100圈充放電循環(huán)后比容量依然保持在1028 mAh g
-1，容量保持率高達(dá)81%，平均庫(kù)倫效率在98%左右，具有較高的比容量以及良好的循環(huán)穩(wěn)定。
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Fig 1. 具有Fe-N
x活性位的二維網(wǎng)格狀氮摻雜多孔碳的制備過(guò)程。
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Fig 2. 不同放大倍數(shù)下的SEM圖像: (a,b) Fe
3C@C，(c,d) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN和(e,f) NPC。
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Fig 3. (a) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN的TEM圖像。(b) Fe
3C納米粒子的高倍HRTEM圖像（插圖：Fe
3C的晶格圖像）。(c) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN的STEM圖像以及(d) C，(e) N和(f) Fe的相應(yīng)元素映射。
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Fig 4. (a) 具有相同電極Fe
3C@C，F(xiàn)e
3C/Fe-N
x@NPCN和NPC的對(duì)稱(chēng)電池在3 mV s
-1下含有0.2 M Li
2S
8的電解質(zhì)中的CV曲線(xiàn)。 (b) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN對(duì)稱(chēng)電池在3 mV s
-1時(shí)的多循環(huán)CV曲線(xiàn)。 (c)Fe
3C/Fe-N
x@NPCN對(duì)稱(chēng)電池在不同掃描速率下的CV曲線(xiàn)。 (d) Fe
3C@C，F(xiàn)e
3C/Fe-N
x@NPCN和NPC對(duì)稱(chēng)電池的電化學(xué)阻抗譜。
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Fig 5. SEM圖像： (a) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN-PP的正視圖。(b) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN-PP的橫截面圖。
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Fig 6. (a,b) Fe
3C/Fe-N
x@NPCN-PP，F(xiàn)e
3C@C-PP，NPC-PP和PP電池在0.2 C和0.5 C的電流密度下的循環(huán)性能。 (c) 在1 C的高電流密度下，不同硫含量(1.2和1.9 mg cm
-2)的Fe
3C/Fe-N
x@NPCN-PP電池的長(zhǎng)期循環(huán)性能。
相關(guān)研究成果于2019年由大連理工大學(xué)張鳳祥課題組，發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (2019, 11, 31860−31868;
https://doi.org/10.1021/acsami.9b08962 )上。原文：Nitrogen-Doped Porous Carbon Networks with Active Fe−N
x Sites to Enhance Catalytic Conversion of Polysulfides in Lithium−Sulfur Batteries
